احتمالاً برای نخستین بار ناصرالدین شاه، جیران را در جمع ملازمان مهدعلیا در حدود سال ۱۲۶۸ قمری (اندکی پس از قتل امیرکبیر) دید و به او علاقه‌مند شد.[ شیفتگی او به شکار و رفتار جسورانه او که برخلاف حجب معمول زنان حرمسرا بود، او را بیش از پیش مورد توجه شاه قرار داد. برطبق گفته‌های دوستعلی معیری (نوه ناصرالدین شاه):

 

«جیران هنگام سواری چکمه به پا می‌کرد و روبنده را گرد سر پیچیده به چالاکی بر زین می‌نشست. گروهی انبوه از تفنگدار، قوشبان، نوکر و چاپلوس در رکابش سوار می‌شدند و از دور همه را گمان می‌رفت که کبکبه شاهانه‌است. در شکارگاه، قوش مخصوص خود را که «غزال» نام نهاده بود بدست می‌گرفت و برپشت اسب قزلی گلگون به نام «آهو» به قله کوه برآمده، شهباز را در پی کبک می‌افکند.»

در سال ۱۲۶۸ قمری دومین پسر جیران، محمدقاسم میرزا به دنیا آمد و به زودی مورد علاقه زیاد شاه قرار گرفت.زمانی که محمدقاسم میرزا پنج سال داشت، شاه به او لقب امیرنظام داد و به فرماندهی کل قشون ایران منصوبش ساخت. پس از مرگ سلطان معین الدین میرزا، ناصرالدین شاه تمایل یافت محمدقاسم میرزا را به ولیعهدی برگزیند.اما نسب غیرقاجار جیران و اینکه او همسر عقدی شاه نبود مانع عملی شدن این تصمیم بود. مقارن شوال ۱۲۷۳ چند تن از رجال معتبر از جمله مستوفی‌الممالک و عزیز خان مکری فهرستی از جرایم نوری تهیه کردند. جیران که می‌خواست نوری را وادار به پذیرش ولیعهدی پسرش کند، با آنان همدست شد و مأموریت یافت تا فهرست جرایم را به نظر شاه رساند. اما او تنها بخشی از موارد را نزد شاه افشا کرد و باقی را برای تحت فشار قرار دادن نوری تا رسیدن به توافق نهایی در خصوص ولیعهدی محمدقاسم میرزا آشکار نکرد. پس از این واقعه نوری جیران را به باغ خود، نظامیه دعوت کرد و به او قول داد تمام تلاشش را برای ولیعهدی امیرنظام بکند. با حمایت نوری از جیران، مهدعلیا که مخالف جدی ولیعهدی امیرنظام بود از او روگرداند.سرانجام در محرم ۱۲۷۴، ولیعهدی امیرنظام رسماً اعلام شد.چندی بعد امیرنظام بیمار شد و مخالفان چنین شهرت دادند که نوری ولیعهد را مسموم کرده‌است و جیران و شاه را بار دیگر به نوری بدگمان ساختند. امیرنظام تنها یک هفته پس از ولیعهدی جان سپرد و ناصرالدین شاه را در اندوه عمیقی فرود برد، تا جایی که به گزارش پولاک «شاه از شدت اندوه از خود بی‌خود شده سر به دیوار می‌کوفت و چند روز لب به غذا نزد». پس از این واقعه تحریکات مخالفان نوری ادامه یافت تا آنکه در بیستم محرم ۱۲۷۵ در یکی از سفرهای ییلاقی شاه، در دره سوهانک اهالی یکی از روستاها جسد مردی از بستگان جیران را برسر راه شاه قراردادند و مدعی شدند که او بر اثر ظلم میرزا آقاخان نوری مقتول شده‌است. شاه از این منظره متأثر شد و در غروب همان روز پس از بازگشت به نیاوران فرمان عزل نوری را صادر کرد.